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科学家揭开了电致变色薄膜不可逆性的奥秘

发布时间:2021-09-14 15:00:49

电致变色(EC)材料是可持续性和节能的关键“绿色”技术组件之一,引起了学术界和工业界的兴趣。氧化钨(WO3)是一种被广泛研究的EC材料,广泛应用于当今的智能窗户。一种流行的EC方法是将小离子可逆插入电极材料中。因此,WO3薄膜可以通过在低电压偏压下调整锂离子(Li+)的插入,将其颜色从透明变为深蓝色。由于低压操作有利于多种应用,Li+插层WO3(LixWO3)是EC设备应用的可行选择。

然而,Li+插入并不总是可逆的。经过几次循环后,这些离子聚集在薄膜中并侵蚀电致变色效应。这反过来会影响光学调制和长期耐久性,这两者对于实际部署EC设备至关重要。插入导致可逆的Li+、不可逆的Li2WO4形成和不可逆的Li+捕获。“Li2WO4的不可逆形成”降低了电致变色性,并且在深部位置“捕获”的Li+使离子不可移动,从而导致不可逆性。本质上,评估这两种不可逆性的含义是至关重要的。

在最近出版的《应用表面科学》上发表的一篇论文中,来自东京科学大学和日本材料科学研究所(NIMS)的科学家合作,定量地评估了Li xWO3薄膜的不可逆性。讨论这项研究的关键问题,来自东京科学大学的副教授Tohru Higuchi领导了这项研究,观察到“有两个关键问题出现:第一,不可逆的Li 2WO4的形成与不可逆的李+俘获不同吗?第二,这些不可逆的组分可以共存吗?”他补充说。“常规措施无法区分这两种不可逆成分。因此,我们进行了定量考试,为这些问题提供了可靠的答案。”

科学家们设计了一种结合原位硬X射线光电子能谱(HAXPES)和电化学测量的定量评估方法。HAXPES用于研究埋置界面,而电化学测试用于检查腐蚀性能。Li+的插层导致氧化还原反应,将钨(W)离子的氧化状态从W6+改变为W5+。基于这种变化,HAXPES可以评估“可逆锂离子”和“不可逆锂离子俘获”。然而,使用HAXPES评估“不可逆Li2WO4形成”具有挑战性。NIMS首席研究员、该研究的合著者Takashi Tsuchiya博士解释了原因:Li2WO4中的W离子具有稳定的氧化状态,因为它们以W6+形式存在。因此,HAXPES无法评估Li2WO4形成引起的不可逆性。相反,电化学测量可以区分“可逆锂离子”和两种不可逆成分。因此,结合这两种方法可以区分和定量评估所有三个组成部分。”

为了进行电化学测量,科学家们在锂离子导电玻璃陶瓷(LICGC)的平面上构建了一个基于LixWO3的氧化还原晶体管他们还建立了一个电化学电池,用WO3薄膜作为半导体,LICGC衬底作为电解液进行HAXPES测量。此外,他们利用原位拉曼光谱来评估Li+插入对LixWO3结构的影响。他们能够成功地确定结晶度c的增加可逆Li+、不可逆Li2WO4形成和不可逆Li+捕获的比例分别为41.4%、50.9%和7.7%。

科学家们相信,他们的研究将有助于开发和设计改进的EC材料和设备。”几年来,EC研究和开发的主要动力一直是在节能建筑和飞机上的潜在应用。然而,还有其他一些应用,如节能和视觉友好型电子纸显示器,”NIMS国际材料纳米结构中心首席研究员、该研究的合著者Kazuya Terabe博士说,我们的发现为未来高性能WO3基EC器件的开发提供了基础,从而拓宽了应用可能性。”

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